化学反応、特に固体表面で実際に起こっている反応はどのようになっているのか？これを明らかにしようというのがこのテーマです。
	固体触媒は現代の石油を原料とした化学工業においてよく使われています。固体触媒での反応を理解するためには、 　　・反応分子の吸着状態 　　・固体表面での反応 　　・生成分子の吸着状態 を明らかにする必要があります。赤外分光法はこれらの各過程を「見る」ための非常に有効な手段です。 　我々は赤外分光法を用いて実際の反応条件下で存在する化学種の解明し、それを反応機構にフィードバックすることにより反応の間に何が起こっているかを研究しています。
	赤外分光法によるゼオライト上の反応過程の観測
	ゼオライトは結晶性のアルミノケイ酸塩の総称であり、SiO2の四面体構造を基本とします。ゼオライトは結晶学的に決定される特有の細孔構造を有し、各種の有機化合物の分子直径に近い細孔が存在しています。そのため、反応に関与する分子と細孔の幾何学的関係により反応が規制されることがわかっています。
	また、多くのゼオライトは固体酸性質を示します。下の図はゼオライトの固体酸性質発現の機構を表しています。 このような酸性質を利用してゼオライトはガソリン合成に応用されています。ゼオライトを用いないプロセスではガソリン成分より炭素数が多い成分が生成してしまいますが、ゼオライトを用いると生成物規制によってガソリン成分より大きな炭素数を持つ有機物は生成できません。 　　このようにゼオライトは炭化水素の改質によく用いられていますが、実際にゼオライト中のどの活性点で、どのような反応機構によって反応が進行しているかということは、未だにはっきりと明らかにはされていません。
	そこで我々は反応機構を明らかにするために定温におけるゼオライトへのオレフィンの吸着及び反応を詳しく観測、検討してきました。その結果、下の図に示すようなエネルギーダイヤグラムを導くことができました。 　ZSM-5，モルデナイト等の比較的細孔径の大きなゼオライトにオレフィン分子を導入すると、 （１）オレフィン分子は細孔内に進入し、まずゼオライトの格子に吸着する。 （２）その後、オレフィンのアルキル基とゼオライトのブレンステット酸点の吸着が起こる。 （３）そして、最終的に最も安定なπ−OH吸着（π吸着）へと移行することを明らかにしました。 　　また、水酸基を重水素化したゼオライトに１-ブテンを導入すると、プロトン移動を伴わずにcis/trans-2-ブテンに異性化することを見出しました。 　現在は、エタノール等のアルコールから低級オレフィンを生成する反応におけるゼオライト表面への吸着挙動等を研究しています。

参考文献

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